分子筛缺陷实现铜纳米颗粒分散为单原子
浙江大学李正龙教授课题组联合美国橡树岭国家实验室、西北太平洋国家实验室等相关团队，利用分子筛上的缺陷实现Cu纳米颗粒在空气焙烧下再分散为Cu单原子。
由金属组分团聚导致的催化剂失活是非均相催化中的常见现象。团聚造成的金属颗粒尺寸增长不但降低了表面活性位点的数量，而且会促进积碳等副反应，从而进一步加速催化剂失活。现有催化剂设计通过增强金属-载体相互作用、采用高比表面积载体以及物理保护等策略延缓金属组分团聚。此外，设计促进团聚的金属颗粒在催化剂上再分散的方法也可以有效延长催化剂寿命。该策略在负载型贵金属催化剂，如Pt/Al2O3、Pt/CeO2等体系中已得到广泛应用。然而，对分子筛负载的过渡金属催化剂的相关研究却鲜有报道。
针对这一研究领域的空白，课题组设计了脱铝Beta分子筛负载的Cu、Zn、Y三金属单原子催化剂（Cu-Zn-Y/deAlBeta），并以乙醇催化转化制丁烯（ETO）为模型反应，通过原位X射线吸收光谱等手段探索了在预处理、反应以及再生阶段Cu位点的价态与结构变化，发现了反应过程中团聚的Cu纳米颗粒在空气中焙烧后的再分散现象。并结合理论计算阐明了Cu位点在团聚与再分散阶段所形成的主要中间体。
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