CU-OFF/ERI沸石:互生结构可协同促进氮氧化物与 NH3 的选择性催化还原
近日,吉林大学于吉红、天津大学刘庆岭和天津工业大学梅东海等采用非有机模板剂法合成了具有菱钾沸石(OFF)和毛沸石(ERI)共生结构的铝硅酸盐Cu-T分子筛,发现其不仅具有优于Cu-SSZ-13的NH3-SCR性能,而且在水热老化后具有较好的低温NH3-SCR性能。
Cu-SSZ-13已用于商业化氨选择性催化还原(NH3-SCR),以去除柴油废气中的NOx。由于其合成通常需要有毒且昂贵的有机模板,因此发现具有无有机模板合成和与Cu-SSZ-13相当,甚至优于NH3-SCR活性的替代铜基沸石催化剂具有重大的学术和工业意义。
研究人员证明了通过无有机模板方法合成的具有菱铁矿(OFF)和毛沸石(ERI)共生结构的Cu-T表现出比Cu-ERI和Cu-OFF以及Cu-SSZ-13更好的催化性能。结构表征和密度泛函理论计算表明,共生结构促进了更多孤立的Cu2+位于共生界面的6MR处,使Cu-T的水热稳定性优于Cu-ERI和Cu-OFF。
引人注目的是,水热老化后Cu-T的低温活性显著提高,而Cu-ERI和Cu-OFF的低温活性显著降低。基于原位漫反射红外傅立叶变换光谱分析和密度泛函理论计算,原因可归因于在标准SCR反应条件下,在Cu-T的ERI多晶型中的CuxOy物种上形成的NH4NO3,在共生界面的Brnsted酸位点的帮助下经历了快速的SCR反应途径。值得注意的是,Cu-T在超过90%的催化活性下表现出比Cu-SSZ-13更宽的温度范围(新鲜时为175–550vs175–500°C,水热处理为225–500vs250–400°C)。
该工作从沸石共生结构的相互作用方面为高性能NH3 –SCR催化剂的设计提供了新的方向
来源:JACS