国内突破：开发首例全合成制备本征介孔新型硅铝酸盐沸石分子筛

       沸石是一种多孔结构的结晶铝硅酸盐材料，传统沸石分子筛的微孔尺寸通常在2至10埃（Å）的范围内，相当于直径为0.2至1.0纳米（nm）。比如X型和Y型沸石通常用于催化和吸附等应用，其微孔尺寸通常在7至10Å之间。微小的孔隙限制了沸石分子筛在处理更大尺寸大分子过程中的应用，研究人员致力于开发出更大孔径的沸石，比如介孔（孔径在2-50纳米之间）或大孔（孔径大于50纳米）尺寸，以期能助力石化行业处理较大的有机分子如长链烃类化合物，助力环保领域去除挥发性有机化合物（VOCs）、甲醛等有害物质。

       近日，中国科学院青岛生物能源与过程研究所研究员Valentin Valtchev和副研究员卢鹏带领的研究团队，在新型沸石分子筛合成领域取得了突破性进展——成功开发出首例通过全合成方法制备的结构稳定的本征介孔硅铝酸盐沸石分子筛ZMQ-1，为分子筛材料领域的发展提供了新的思路和方向。12月11日，该研究成果以“A stable zeolite with atomically ordered and interconnected mesopore channel”为题，在线发表在《自然》（Nature）上。

       论文地址：https://www.nature.com/articles/s41586-024-08206-1

ZMQ-1沸石分子筛的结构和iDPC-STEM图像

       利用酸碱刻蚀等后处理方式可以将介孔或大孔引入沸石分子筛中，得到微孔、介孔和大孔复合的“多级孔”或“等级孔”分子筛材料。而这些后引入孔通常尺寸不均一，且对分子筛的结晶度、酸强度和结构稳定性产生削弱。过往有研究通过引入表面活性剂或有机模板剂实现了含本征介孔的分子筛材料的合成，但这些材料均为非结晶组成或结构稳定性差，无法满足苛刻的实际工业生产条件要求。

       该研究团队设计并合成了双季磷阳离子作为有机结构导向剂和模版剂，利用结构导向和空间填充双重作用，首次实现了本征介孔与微孔在原子层面的完美连接，制备出新型硅酸盐沸石分子筛ZMQ-1。该团队与瑞典斯德哥尔摩大学教授邹晓冬合作，结合先进的三维旋转电子衍射电镜技术、X射线粉末衍射、积分差分相位衬度成像透射电镜和固体核磁共振技术，解析了这一分子筛的复杂结构。研究发现，ZMQ-1分子筛拥有由28×10×10元环构成的三维孔道系统。其中，28元环的尺寸达到22.32×11.84Å，这一尺寸已迈入介孔范畴。

含磷ZMQ-1分子筛具有高的热稳定性和水热稳定性、丰富的中强B酸位点且分子筛骨架硅铝比可调，+独特的介孔结构和稳定的化学性质有望在大尺寸分子催化转化和吸附分离工业应用中发挥重要作用。

来源：粉体圈